पंडित देवदत्त शास्त्री एक ऐसे असाधारण मनीषी और बहुज्ञ विद्वान थे, जिन्होंने किसी औपचारिक डिग्री के बिना भी ज्ञान के शिखर को छुआ और देश-विदेश के प्रखर बुद्धिजीवियों व ऋषियों के बीच अपनी एक विशिष्ट पहचान बनाई। चारों वेदों के मर्मज्ञ शास्त्री जी को विशेष रूप से अथर्ववेद पर उनके अद्वितीय अधिकार के लिए जाना जाता था; वे इसके मंत्रों का सस्वर पाठ करने और किसी भी संदर्भ को सटीकता से खोजने में सिद्धहस्त थे। लगभग 200 पुस्तकों के रचयिता शास्त्री जी 45 भाषाओं के ज्ञाता थे और उनकी विद्वत्ता का विस्तार रहस्यवाद, इतिहास, समाजशास्त्र, राजनीति विज्ञान तथा अध्यात्म जैसे विविध विषयों तक फैला हुआ था। कई प्रतिष्ठित प्रकाशनों के मुख्य संपादक के रूप में उन्होंने भारतीय वांग्मय और प्राचीन परंपराओं को आधुनिक संदर्भों में प्रस्तुत किया, जिसका एक उत्कृष्ट उदाहरण उनके द्वारा संपादित 'पृथ्वीराज कपूर अभिनंदन ग्रंथ' है।